Durante la pretemporada del equipo, Mourinho mantuvo especial atención con el jugador, al que reprendió en varios momentos de los entrenamientos su actitud e intentó incrementar su motivación. El club vive en una etapa de reestructuración y prueba de ello es que su presupuesto descendió en tres años de los cien millones de euros a los setenta, cambiando su filosofía centrada en la llegada de futbolistas sudamericanos (Forlán, Riquelme, Diego Cagna, Arruabarrena, Palermo, Sorín, Godín o Ibagaza), por la atención preferente a la cantera. Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal F. C. inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal. El Villarreal venció en el Astana Arena por (0-3) y en El Madrigal por (4-0),consiguiendo el pase a la fase de grupos de la UEFA Europa League.
Allá por la jornada 27 el Villarreal estaba sexto a sólo tres puntos del Sevilla F. C., mientras que en la UEFA el Villarreal pierde en la ida (1-3) en El Madrigal ante el Sevilla. En la Copa del Rey el Villarreal fue eliminado por el F. C. Barcelona en semifinales, camisetas del real madrid mientras que en la liga el club mantuvo el sexto puesto que da al equipo el pasaporte para jugar la Liga Europea de la UEFA. Esta temporada en la Primera División de España 2014-15 empezó bien para el conjunto castellonense que venció en la primera jornada por (0-2) al Levante U. D. en el Estadio Ciutat de Valencia, sin embargo, en la segunda jornada cayó derrotado ante el F. C. Barcelona por (0-1) con un gol del canterano Sandro Ramírez al que le llegó rechazado el balón tras un disparo de Lionel Messi. Primer partido con la camiseta del Madrid. Camavinga, que se estrenó con la camiseta del Real Madrid marcando un tanto frente al Celta de Vigo en la cuarta jornada de la Liga 2021-2022, cerró aquel curso con 1.696 minutos repartidos en 40 encuentros. Al término de la temporada el equipo acaba en 5..ª posición, con Joseba Llorente (incorporación del club para esta temporada), como máximo goleador del equipo con 17 tantos.
Después de muchos años ocupando los primeros puestos, ahora, tanto el portugués como el argentino, quedan fuera de esta lista de 10 jugadores que más camisetas venden en Europa el pasado mes de octubre. Se lesionaron jugadores como Bruno Soriano, Denís Chéryshev, Luciano Vietto, Mateo Musacchio o Sergio Asenjo. A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo. Con esta victoria Marcelino García Toral necesitaba nuevos jugadores para hacer frente a tres competiciones y consiguieron la cesión de Denís Chéryshev procedente del Real Madrid C. F., ficharon a Luciano Vietto y a Jonathan Dos Santos entre otros fichajes como Antonio Rukavina. Cabe destacar que el equipo llegó con lesiones de jugadores importantes al final de temporada. El día 21 de diciembre de 2011, su entrenador, Juan Carlos Garrido, es destituido de su puesto tras perder en casa 0-2 contra un equipo de 2.ª B, el C. D. Mirandés y quedar así eliminados de los dieciseisavos de final de la Copa del Rey.